内容简介
甲烷是天然气、页岩气和煤层气中的主要可燃成分,通过燃烧释放能量是甲烷实现化学能向热能转变的重要方式。催化燃烧的方式不仅具有反应温度低、转化效率高、污染物排放少等优点,还可以拓宽甲烷的燃烧浓度下限,实现低浓度甲烷的能源化利用。本书从甲烷催化燃烧的反应活与稳定、甲烷在催化剂表界面的活化与断键,催化剂结构与甲烷反应的构效关系,以及燃烧力学及甲烷催化燃烧分区和动力学几个方行论述,探讨甲烷在催化剂上的反应活以及催化剂的热力学稳定;分析甲烷和氧气在催化剂表界面的活化过程、解离过程以及催化断键能;讨论核壳结构催化剂的合成以及与甲烷反应能的构效关系;研究甲烷催化力学分区,并介绍应用动力学方法区分催化剂表面位点的方法。;
目录
第1章 绪论 pan class="Apple-converted-space">;
1.1 甲烷催化燃烧及力学研究概述 pan class="Apple-converted-space">;
1.2 甲烷催化燃烧及力学特的研究现状 3;
1.2.1 甲烷催化燃烧催化剂的研究现状 3;
1.2.2 甲烷催化燃烧机理的研究现状 5;
1.2.3 甲烷催化燃烧力学的研究现状 9;
1.3 甲烷催化燃烧及力学特研究的需求与挑战 15;
第2章 甲烷催化燃烧的反应活及稳定 17;
2.1 铂钯及其合金催化剂活金属颗粒的物理化学特 17;
2.1.1 催化剂的物相组成 17;
2.1.2 金属含量和颗粒分散度 19;
2.1.3 活表面态 19;
2.2 甲烷催化燃烧的反应活 2pan class="Apple-converted-space">;
2.3 催化剂的热力学稳定 22;
2.3.1 催化剂活相热力学稳定的计算 22;
2.3.2 催化剂活相的热力学稳定分析 23;
2.4 本章小结 28;
第3章 甲烷在催化剂表界面的活化及断键 30;
3.1 甲烷和氧气在Pt、Pd及其合金催化剂表面的活化过程 30;
3.1.1 氧气在Pt、Pd金属表面的吸附解离过程 3pan class="Apple-converted-space">;
3.1.2 催化剂不同氧化状态下甲烷的活化解离 34;
3.2 甲烷在Pt、Pd及其合金催化剂表面催化燃烧的反应机理 50;
3.2.1 不同氧分压下甲烷催化燃烧反应断键与动力学相关 50;
3.2.2 反应产物对甲烷催化燃烧的作用机制 62;
3.2.3 实验结果与量子化学模拟结果对比 65;
3.3 本章小结 66;
第4章 催化剂结构与甲烷反应能的构效关系 68;
4.1 核壳结构Pd-Pt催化剂的合成方法及其相分离过程 68;
4.1.1 核壳结构Pd-Pt催化剂的合成方法 68;
4.1.2 核壳结构Pd-Pt催化剂晶粒模型及其高催化活 69;
4.2 氧化态Pd-Pt催化剂表面的红外光谱与氧化趋势 75;
4.2.1 CO在单金属Pd和Pt催化剂氧化态表面的吸附规律 76;
4.2.2 CO在双金属催化剂氧化态表面的吸附规律 79;
4.3 还原态Pd-Pt催化剂表面的红外光谱与活位点区分 82;
4.3.1 CO在Pd-Pt催化剂还原态表面的吸附规律 82;
4.3.2 催化剂表面位点的计算方法及其活评价 85;
4.4 本章小结 9pan class="Apple-converted-space">;
第5章 甲烷催化燃烧反应分区及动力学 93;
5.1 甲烷在Pt催化剂上的催化反应分区 93;
5.1.1 甲烷在单金属Pt催化剂上的反应特 93;
5.1.2 甲烷在Pt催化剂氧全覆盖区间C(Pt)上的催化反应 97;
5.1.3 甲烷在Pt催化剂氧部分覆盖区间B(Pt)上的催化反应 100;
5.1.4 甲烷在Pt催化剂金属位点区间A(Pt)上的催化反应 104;
5.2 甲烷在Pd-Pt核壳结构催化剂上的反应特 106;
5.3 应用动力学方法区分Pd-Pt催化剂的表面位点 11pan class="Apple-converted-space">;
5.4 催化剂晶粒模型 116;
5.4.1 单质Pt晶粒模型 116;
5.4.2 Pd-Pt合金晶粒模型 119;
5.5 Pd-Pt催化剂各表面位点的真实反应活及其动力学特 127;
5.6 本章小结 129;
参考文献 13pan class="Apple-converted-space">;
附录Ⅰ 全书主要符号意义 144;